I roto i nga waikura kore-siliceous, he pai nga ahuatanga miihini o te alumina, te teitei o te pāmahana me te aukati i te waikura, i te mea ko te mesoporous alumina (MA) te rahi o te pore ka taea te whakarite, te rahi o te mata motuhake, te rahi o te pore nui me te iti o te utu whakaputa, e whakamahia nuitia ana i roto i te catalysis, tuku tarukino whakahaeretia, adsorption me etahi atu mara, pērā i te hangai, hydrocracking me hydrodesulfurization o te hinu raw materials.Microporous alumina te nuinga whakamahia i roto i te ahumahi, engari ka pa tika te reira i te mahi o te alumina, te ora ratonga me te selectivity o te whakakōkī.Hei tauira, i roto i te mahi purea ngongo waka, ko nga mea poke mai i nga taapiri hinu miihini ka hanga coke, ka arai i te aukati o nga pores whakakorikori, na reira ka whakaitihia te mahi o te whakakorikori.Ka taea te whakamahi i te Surfactant ki te whakatika i te hanganga o te kawe alumina ki te hanga MA.Whakapai ake i tana mahi catalytic.
Ko te MA te kaha o te herenga, a ka whakakorehia nga konganuku hohe i muri i te whakamaaramatanga o te pāmahana teitei.I tua atu, i muri i te calcination teitei-mahana, ka hinga te hanganga mesoporous, te anga MA kei roto i te ahua amorphous, a kaore e taea e te waikawa o te mata te whakatutuki i ana whakaritenga i roto i te waahi o te mahi.He maha nga wa e hiahiatia ana te maimoatanga whakarereke ki te whakapai ake i te mahi catalytic, te pumau o te hanganga mesoporous, te waiariki o te mata me te waikawa o te mata o nga rauemi MA. Ko nga roopu whakarereke noa ko nga heteroatoms whakarewa (Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Pd, Pt, Zr, etc. ) me nga waikura whakarewa (TiO2, NiO, Co3O4, CuO, Cu2O, RE2O7, me etahi atu) Ka utaina ki runga i te mata o te MA, ka werohia ranei ki roto i te anga.
Ko te whirihoranga irahiko motuhake o nga huānga whenua onge ka whai huatanga motuhake, hiko me te autō ona pūhui, ka whakamahia i roto i nga rauemi catalytic, rauemi photoelectric, rauemi adsorption me nga rauemi autō.Ka taea e nga rauemi mesoporous whakarerekē te whenua onge te whakatika i te waikawa (waikawa) taonga, te whakanui ake i te waatea o te hāora, me te whakahiato i te whakarewa nanocrystalline whakakōkī me te whakamararatanga rite me te tauine nanometer pūmau.Ka taea e nga rauemi porous me nga whenua onge te whakapai ake i te whakamararatanga mata o nga nanocrystals whakarewa me te pumau me te waro. ātete o te whakakōkī.I roto i tenei pepa, ka whakauruhia te whakarereketanga whenua onge me te mahi o te MA ki te whakapai ake i te mahi catalytic, te pumau waiariki, te kaha rokiroki hāora, te waahanga mata motuhake me te hanganga pore.
1 MA te whakarite
1.1 te whakarite o te kawe alumina
Ko te tikanga whakarite o te kaikawe alumina e whakatau ana i tana tohatoha hanganga pore, me ona tikanga whakarite noa ko te pseudo-boehmite (PB) tikanga whakamaroke me te tikanga sol-gel.Ko te Pseudoboehmite (PB) te tuatahi i whakaarohia e Calvet, a na H + i whakatairanga te peptization ki te tiki γ-AlOOH colloidal PB kei roto te wai interlayer, i calcined me te maroke i te wera nui ki te hanga alumina.E ai ki nga rauemi mata rereke, he maha nga wa ka wehewehea ki te tikanga o te rerenga, te tikanga carbonization me te tikanga waipiro konumohe hydrolysis.Ko te whakarewatanga o te colloidal o te PB e pa ana ki te crystallinity, a ka arotauhia ki te piki o te tioata, ka pa ano hoki ki nga tawhā tukanga whakahaere.
I te nuinga o te wa ka whakaritea te PB ma te tikanga rerenga.Ka tapirihia te alkali ki roto i te wairewa aluminate, ka whakaurua ranei te waikawa ki roto i te wairewa aluminate ka whakahekehia kia whiwhi ai i te alumina hydrated (te rerenga waika), ka whakauruhia ranei te waikawa ki roto i te rerenga konumohe kia whiwhi ai te alumina monohydrate, katahi ka horoia, ka whakamarokehia ka whakamaroke kia whiwhi PB.Ko te tikanga o te rerenga he ngawari ki te whakahaere me te iti o te utu, he maha nga wa e whakamahia ana i roto i nga mahi ahumahi, engari ka awehia e te maha o nga mea (te otinga pH, te kukū, te pāmahana, me etahi atu).I roto i te tikanga carbonization, Al(OH)3i whiwhi i te tauhohenga o CO2 me NaAlO2, a ka taea te whiwhi PB i muri i te koroheketanga.Ko tenei tikanga he painga o te mahi ngawari, te kounga o te hua, te kore poke me te utu iti, a ka taea e ia te whakarite i te alumina me te mahi catalytic teitei, te pai o te aukati i te waikura me te waahi motuhake o te mata me te iti o te haumi me te hokinga nui.Ko te tikanga o te waipiro alkoxide konumohe e whakamahia ana. ki te whakarite PB parakore teitei.Ko te Alkoxide konumohe te waikura hei hanga i te konumohe waikura monohydrate, katahi ka rongoa ki te whiwhi PB parakore teitei, he pai te tioata, te rahi o te matūriki rite, te tohatoha rahi pore me te pono o nga matūriki porowhita.Heoi, he uaua te mahi, he uaua ki te whakaora mai na te whakamahinga o etahi whakarewa paraora paitini.
I tua atu, ko nga tote pararopi, nga pūhui waro ranei o nga konganuku e whakamahia ana mo te whakarite i te konumohe precursors ma te tikanga sol-gel, ka taapirihia te wai parakore, te whakarewa pararopi ranei hei whakarite rongoa hei whakaputa sol, ka whakamarokehia, ka maroke, ka tunua.I tenei wa, kei te whakapai tonu te tukanga whakarite o te alumina i runga i te tikanga PB dehydration, a kua riro te tikanga carbonization te tikanga matua mo te hanga o te konumohe ahumahi na te mea he ohanga me te tiaki i te taiao.Ko te konumohe i mahia e te tikanga sol-gel kua aro nui ki te aro. na te nui ake o te tohatoha o te rahi o te pore, he tikanga pea, engari me whakapai ake kia mohio ai te tono ahumahi.
1.2 MA te whakarite
Kaore e taea e te alumina tikanga te whakatutuki i nga whakaritenga mahi, na he mea tika ki te whakarite i te MA teitei.Kei roto i nga tikanga whakahiato: tikanga whakarewa-nano me te pokepoke waro hei tauira pakeke;Te whakahiatotanga o te SDA: Te tukanga whakaetonga-whaiaro (EISA) i te aroaro o nga tauira ngawari penei i te SDA me etahi atu cationic, anionic, nonionic surfactants.
1.2.1 tukanga EISA
Ka whakamahia te tauira ngohengohe i roto i te ahua waikawa, e karo ana i te mahi uaua me te wa-kai o te tikanga membrane pakeke ka taea te mohio ki te whakarereke tonu o te aperture.Ko te whakaritenga o te MA na EISA kua aro nui ki a ia na te mea he ngawari te waatea me te whakahoki ano.Ka taea te whakarite i nga hanganga mesoporous rereke.Ko te rahi o te pore o MA ka taea te whakarereke ma te huri i te roa o te mekameka hydrophobic o te surfactant, te whakatika ranei i te tauwehenga molar o te hydrolysis catalyst ki te konumohe precursor i roto i te otinga.Na reira, ko EISA, e mohiotia ana ko te waahanga kotahi-taahiraa me te whakarereke i te tikanga sol-gel o te mata teitei. rohe MA me te tono mesoporous alumina (OMA), kua whakamahia ki nga momo tauira ngawari, penei i te P123, F127, triethanolamine (tea), me etahi atu. Ka taea e EISA te whakakapi i te tukanga whakakotahitanga o nga mea o mua konumohe, penei i te konumohe alkoxides me nga tauira surfactant. , te tikanga konumohe isopropoxide me P123, mo te whakarato rauemi mesoporous.Ko te whanaketanga angitu o te tukanga EISA e hiahia ana kia tika te whakarereketanga o te hydrolysis me te condensation kinetics ki te whiwhi sol pumau me te tuku i te whanaketanga o te mesophase i hangaia e nga micelles surfactant i roto i te sol.
I roto i te tukanga EISA, ko te whakamahi i nga whakarewa-kore-wai (penei i te ethanol) me nga kaihoko whakahiato waro ka taea te whakaheke i te hauwai me te tere o te hauhautanga o nga kaikawe oro konumohe me te whakakorikori i te whakakotahitanga o nga rawa OMA, penei i te Al(OR)3and konumohe isopropoxide.Heoi, i roto i nga whakarewa waikore kore-wai, ka ngaro te ahua o nga tauira surfactant i to ratou hydrophilicity/hydrophobicity.I tua atu, Na te roa o te hydrolysis me te polycondensation, he roopu hydrophobic te hua takawaenga, he uaua ki te taunekeneke me te tauira surfactant.Anake ka piki haere te kukū o te surfactant me te tohu o te hauwai me te polycondensation o te konumohe i roto i te tukanga o te whakaetonga whakarewa ka taea te whakahiato-whaiaro o te tauira me te konumohe.Na reira, he maha nga tawhā e pa ana ki nga tikanga whakaetonga o nga whakarewa me te whakamaaramatanga me te tauhohenga condensation o mua, Pērā i te pāmahana, te haumākū whanaunga, te whakakōkī, te tere whakaetonga whakarewa, me ētahi atu, ka pa ki te hanganga o te huihuinga whakamutunga.Ka rite ki te whakaatu i te piki.1, Ko nga rauemi OMA me te mau tonu o te waiariki me te mahi whakakanohi teitei i whakahiatohia e te solvothermal assisted revaporation induced self-assembly (SA-EISA).Ko te maimoatanga solvothermal i whakatairanga i te katoa o te hydrolysis o te konumohe precursors ki te hanga i nga roopu konumohe konumohe hydroxyl iti-rahi, i whakarei ake i te taunekeneke i waenga i nga surfactants me te konumohe. I hangaia te mesophase hexagonal e rua i roto i te tukanga EISA me te calcined i te 400 ℃ hei hanga rauemi OMA.I roto i te tukanga EISA tuku iho, haere tahi te tukanga whakaetonga e te hydrolysis o organoaluminum precursor, na te tikanga whakaetonga he awe nui i runga i te tauhohenga me te hanganga whakamutunga o OMA.Ko te taahiraa maimoatanga solvothermal e whakatairanga ana i te whakamaaramatanga katoa o te konumohe kaamua me te whakaputa i nga roopu konumohe hydroxyl konumohe kua whakapoipoihia. Kei te hangaia te OMA i raro i te whānuitanga o nga tikanga whakaetonga.Ka whakatauritea ki te MA kua whakaritea e te tikanga EISA tuku iho, ko te OMA i mahia e te tikanga SA-EISA he nui ake te rahi o te pore, he pai ake te waahanga mata motuhake me te pai ake o te waiariki.I nga wa kei te heke mai, ka taea te whakamahi i te tikanga EISA ki te whakarite MA tuwhera nui-nui me te tere o te huringa me te whiriwhiringa pai me te kore e whakamahi i te kaihoko reaming.
Whakaatu 1 tūtohi rerenga o te tikanga SA-EISA mo te whakahiato i nga rawa OMA
1.2.2 etahi atu tukanga
Ko te whakaritenga MA tikanga e hiahia ana kia tika te whakahaere i nga tawhā whakahiato kia tutuki ai te hanganga mesoporous maamaa, he wero hoki te tango i nga rauemi tauira, e whakararu ana i te tukanga whakahiato.I tenei wa, he maha nga tuhinga kua korero i te whakahiatotanga o te MA me nga tauira rereke.I nga tau kua pahure ake nei, ko te rangahau i tino aro ki te whakahiato o MA me te hukahuka, te sucrose me te maaka hei tauira ma te konumohe isopropoxide i roto i te wairewa wai.Ko te nuinga o enei rauemi MA ka whakahiatohia mai i te konumohe nitrate, sulfate me te alkoxide hei puna konumohe.Ko te MA CTAB hoki ka whiwhi ma te whakarereketanga tika o te PB hei puna konumohe.MA he rereke nga ahuatanga o te hanganga, ara ko Al2O3)-1, Al2O3)-2 me te al2o3Me te pai o te waiariki.Ko te taapiri o te surfactant e kore e whakarereke i te hanganga karaihe o te PB, engari ka huri i te ahua o te taapu o nga matūriki.I tua atu, ko te hanganga o Al2O3-3 ka hangaia e te piri o nga nanoparticles i whakapumauhia e te PEG whakarewa pararopi, te whakahiatotanga ranei i te taha o te PEG.Heoi, he tino whaiti te tohatoha rahi pore o Al2O3-1.I tua atu, i whakaritea nga whakakorikori palladium me te MA synthetic hei kawe.I roto i te tauhohenga methane combustion, ko te whakakorikori i tautokohia e Al2O3-3 i whakaatu pai te mahi catalytic.
Mo te wa tuatahi, i whakaritea te MA me te tohatoha rahi pore iti ma te whakamahi i te ABD parapara pango konumohe utu iti me te konumohe.Kei roto i te tukanga whakaputa te tukanga tangohanga i te pāmahana iti me te pehanga noa.Ko nga matūriki totoka ka waiho i roto i te mahi tangohanga e kore e poke i te taiao, ka taea te whakaemi me te iti o te tupono ka whakamahia ano hei whakakii, hei whakahiato ranei i roto i te tono raima.Ko te waahanga mata motuhake o te MA synthesized ko 123 ~ 162m2 / g, Ko te tohatoha rahi o te pore he whaiti, ko te radius teitei ko 5.3nm, me te porosity he 0.37 cm3 / g.He nano-rahi te rauemi me te rahi o te karaihe e tata ana ki te 11nm.He tukanga hou te whakahiato-a-motu ki te whakahiato i te MA, ka taea te whakamahi ki te whakaputa i te reo irirangi matū mo te whakamahi haumanu.Ko te konumohe pūhaumāota, te haukinia warowaihā me te kūhuka i konatunatua ki te ōwehenga molar o te 1: 1.5: 1.5, ka whakahiatotia te MA e te tauhohenga miihini hou o te whenua. %, a ko te otinga 131I[NaI] he nui te kukū radioactive (1.7TBq/mL), na reira ka mohio ki te whakamahi i nga potae dose131I[NaI] nui mo te maimoatanga mate pukupuku thyroid.
Hei whakarapopototanga, hei nga ra kei te heke mai, ka taea hoki te hanga tauira ngota ngota iti hei hanga i nga hanganga pore ota taumata-maha, kia pai te whakatika i te hanganga, te ahua me nga ahuatanga matū o te mata o nga rawa, me te whakaputa i te mata nui me te whakahau i te wormhole MA.Torotoro nga tauira iti me nga puna konumohe, arotau i te tukanga whakahiato, whakamarama i te tikanga whakahiato me te arahi i te mahi.
Tikanga whakarereke o 2 MA
Ko nga tikanga o te tohatoha i nga waahanga kaha i runga i te kawe MA ko te impregnation, in-situ synthe-sis, te rerenga, te whakawhiti katote, te whakaranu miihini me te whakarewa, kei roto ko nga mea tuatahi e rua te nuinga o te whakamahi.
2.1 tikanga whakahiato i roto i te waahi
Ko nga roopu e whakamahia ana i roto i te whakarereketanga mahi ka taapirihia i roto i te whakaritenga o te MA ki te whakarereke me te whakapumau i te anga anga o te papanga me te whakapai ake i te mahi catalytic.Ko te tukanga e whakaatuhia ana i te Whakaahua 2. Liu et al.i synthesized Ni/Mo-Al2O3in situ me P123 hei tauira.I marara a Ni me Mo i roto i nga hongere MA kua whakahaua, me te kore e whakangaro i te hanganga mesoporous o MA, a kua tino pai ake te mahi catalytic.Te tango i te tikanga whakatipu i roto i te waahi i runga i te gamma-al2o3substrate kua whakahiatohia, Ka whakatauritea ki te γ-Al2O3, MnO2-Al2O3he nui ake te waahanga mata motuhake o te BET me te rōrahi pore, he hanganga mesoporous bimodal me te tohatoha rahi o te pore kuiti.MnO2-Al2O3has tere adsorption tere me te kakama tiketike mo F-, a he whānui pH tono awhe (pH=4~10), e tika ana mo nga tikanga tono ahumahi.Ko te mahi hangarua o MnO2-Al2O3 he pai ake i tera o γ-Al2O.Me whakapai ake te pumau o te hanganga.Hei whakarapopototanga, ko nga rauemi whakarereke MA i whiwhihia e te whakahiato-a-roto he pai te raupapa hanganga, he kaha te taunekeneke i waenga i nga roopu me nga kaikawe alumina, he pai te whakakotahitanga, he nui te utaina o nga rawa, a ehara i te mea ngawari ki te whakaheke i nga waahanga kaha i roto i te tukanga tauhohenga catalytic. , a ka tino pai ake te mahi catalytic.
Fig. 2 Whakaritenga o te MA mahi ma te whakahiato-a-roto
2.2 tikanga impregnation
Ko te rumaki i te MA kua oti te whakarite ki roto i te roopu kua whakarereketia, me te whiwhi i nga taonga MA kua whakarereketia i muri i te maimoatanga, kia mohio ai nga paanga o te catalysis, adsorption me nga mea pera.Kai et al.kua whakaritea te MA mai i te P123 ma te tikanga sol-gel, ka ruia ki te waihano me te otinga tetraethylenepentamine kia whiwhi taonga MA whakarereketia me te kaha te mahi adsorption.I tua atu, ko Belkacemi et al.ka toua ki te ZnCl2solution ma te rite tonu te mahi ki te tiki mai i nga taonga MA whakarerekehia te zinc doped.Ina whakaritea ki te tikanga whakahiato i roto i te waahi, he pai ake te whakamaarama huānga o te tikanga impregnation, he pai te hanganga mesoporous me te pai o te mahi adsorption, engari he ngoikore te kaha o te taunekeneke i waenga i nga waahanga kaha me te kawe alumina, a he ngawari te whakararu i te mahi catalytic e nga mea o waho.
3 te ahunga whakamua mahi
Ko te whakahiatotanga o te whenua onge MA me nga taonga motuhake ko te ia o te whanaketanga a meake nei.I tenei wa, he maha nga tikanga whakahiato.Ko nga tawhā tukanga e pa ana ki te mahi a MA.Ko te waahanga mata motuhake, te rahi o te pore me te diameter pore o MA ka taea te whakatika ma te momo tauira me te hanganga konumohe o mua.Ko te pāmahana calcination me te kukū tauira polymer ka pa ki te waahanga mata motuhake me te rōrahi pore o MA.I kitea e Suzuki raua ko Yamauchi kua piki ake te pāmahana calcination mai i te 500 ℃ ki te 900 ℃. Ka taea te whakanui ake i te waahi ka taea te whakaiti i te waahi o te mata.I tua atu, ko te maimoatanga whakarerekētanga whenua onge te whakapai ake i te mahi, te pumau o te waiariki o te mata, te pumau o te hanganga me te waikawa o te mata o nga rawa MA i roto i te tukanga catalytic, me te whakatutuki i te whanaketanga o te mahi MA.
3.1 Defluorination Adsorbent
Ko te fluorine i roto i te wai inu i Haina he tino kino.I tua atu, ko te piki o te ihirangi fluorine i roto i te otinga zinc sulfate ahumahi ka arahi ki te pirau o te pereti hiko, te kino o te taiao mahi, te heke o te kounga o te zinc hiko me te heke o te nui o te wai recycled i roto i te punaha hanga waikawa. me te tukanga electrolysis o te oumu moenga mo te tunu i te hau rewharewha.I tenei wa, ko te tikanga adsorption te mea tino ataahua i roto i nga tikanga noa o te defluorination maku.Heoi, tera ano etahi ngoikoretanga, penei i te ngoikore o te kaha adsorption, te waahi pH whaiti e waatea ana, te parahanga tuarua me etahi atu.Ko te waro whakakorikori, te konumohe amorphous, te konumohe whakahohe me etahi atu taapiri kua whakamahia mo te whakakore i te wai, engari he nui te utu o nga taapiri, me te kaha o te whakaurunga o te F-i roto i te otinga koretake, te kukū teitei ranei. i akohia te adsorbent mo te tango i te fluoride no te mea he nui te hononga me te whiriwhiri ki te fluoride i te uara pH kupapa, engari he iti te kaha o te kaha adsorption o te fluoride, a i te pH<6 anake ka taea e ia te pai o te mahi a te fluoride adsorption.MA kua aro nui. i roto i te whakahaere parahanga taiao na te nui o te waahanga mata motuhake, te paanga o te rahi o te pore ahurei, te mahi waikawa-papa, te waiariki me te pumau miihini.Kundu et al.kua whakaritea te MA me te kaha o te whakaurunga fluorine ki te 62.5 mg/g.Ko te kaha o te fluorine adsorption o MA e tino awehia ana e ona ahuatanga hanganga, penei i te waahanga mata motuhake, nga roopu mahi o te mata, te rahi o te pore me te rahi o te pore katoa. Ko te whakatikatika i te hanganga me te mahi a MA he huarahi nui hei whakapai ake i tana mahi whakauru.
Nā te waikawa mārō o La me te mārō mārō o te pūkōwhai, he kaha te hononga i waenganui i te La me ngā katote pūkōwhai.I nga tau tata nei, kua kitea e etahi rangahau ka taea e La te whakapai ake i te kaha whakauru o te fluoride.Heoi, na te iti o te u o nga whakangao o te whenua onge, he maha ake nga whenua onge ka rehu ki roto i te otinga, ka puta te parahanga wai tuarua me te kino ki te hauora o te tangata.I tetahi atu taha, Ko te nui o te konumohe i roto i te taiao wai ko tetahi o nga paihana ki te hauora o te tangata.Na reira, he mea tika ki te whakarite i tetahi momo whakangao whakahiato me te pai o te pumau me te kore e rewa, e iti iho ranei te riihi o etahi atu huānga i roto i te tukanga tango fluorine.Ko te MA i whakarerekehia e La me Ce i whakaritea e te tikanga impregnation (La / MA me Ce / MA).I pai te utaina o nga waikura whenua onge ki runga i te mata o te MA mo te wa tuatahi, he nui ake te mahi defluorination.Ko nga tikanga matua mo te tango fluorine ko te whakauru hiko me te whakauru matū, ko te kukume irahiko o te utu pai o te mata me te tauhohenga whakawhiti ligand ka hono ki te hydroxyl mata, te Ko te roopu mahi hydroxyl i runga i te mata adsorbent ka whakaputa i te hononga hauwai me te F-, ko te whakarereketanga o La me Ce ka pai ake te kaha o te whakauru o te fluorine, kei roto i te La / MA etahi atu waahi whakauru hydroxyl, me te kaha o te whakauru o F kei te raupapa o La / MA >Ce/MA>MA.Na te pikinga o te kukū tuatahi, ka piki ake te kaha adsorption o te fluorine. He pai ake te paanga adsorption i te wa ko te pH 5 ~ 9, me te tukanga adsorption o te fluorine e pai ana ki te tauira a te Langmuir isothermal adsorption.I tua atu, ko nga poke o nga katote sulfate i roto i te alumina ka tino pa ki te kounga o nga tauira.Ahakoa kua mahia nga rangahau e pa ana ki te konumohe kua whakarerekehia te whenua onge, ko te nuinga o nga rangahau e aro ana ki te tukanga o te adsorbent, he uaua ki te whakamahi ahumahi. I nga ra kei mua, ka taea e tatou te ako i te tikanga wehewehe o te matatini fluorine i roto i te otinga konutea pūkawa. me nga ahuatanga o te hekenga o nga katote fluorine, ka whiwhi pai, iti te utu me te whakahou i te katote katote fluorine hou mo te whakakore i te wairewa konutea pūkawa ngawha i roto i te punaha konutea hydrometallurgy, me te whakatu i tetahi tauira whakahaere tukanga mo te rongoa i te otinga fluorine teitei i runga i te whenua onge MA nano adsorbent.
3.2 Kaihanga
3.2.1 Te whakahou maroke o te mewaro
Ka taea e te whenua onge te whakatika i te kawatanga (maamaa) o nga rawa maiengi, te whakanui ake i te waatea o te hāora, me te whakahiato i nga whakakorikori me te marara rite, te tauine nanometer me te pumau.He maha nga wa e whakamahia ana hei tautoko i nga konganuku rangatira me nga konganuku whakawhiti hei whakakoi i te methanation o CO2.I tenei wa, kei te whanake nga rauemi mesoporous kua whakarerekehia ki te mewaro maroke (MDR), te whakahekenga photocatalytic o nga VOC me te purenga hau hiku. Ka whakatauritea ki nga konganuku rangatira (penei i te Pd, Ru, Rh, me etahi atu) me etahi atu konganuku whakawhiti (pēnei i te Co, Fe, me etahi atu), Ni / Al2O3catalyst e whakamahia nuitia ana mo tana mahi whakakorikori teitei ake me te whiriwhiringa, te pumau teitei me te utu iti mo te methane.Heoi ano, ko te whakamaarama me te waro waro o Ni nanoparticles i runga i te mata o Ni/Al2O3 ka arahi ki te whakakorenga tere o te whakakorikori.No reira, me taapiri te tere, te whakarereke i te kaikawe kaikawe me te whakapai ake i te huarahi whakarite kia pai ake te mahi catalytic, te pumau me te aukati wera.I te nuinga o te waa, ka taea te whakamahi i nga waikura onge whenua hei kaiwhakatairanga hanganga me te hikohiko i roto i nga whakakorikori heterogeneous, a ka whakapai ake te CeO2 i te whakamararatanga o Ni me te whakarereke i nga ahuatanga o te konganuku Ni na roto i te taunekeneke tautoko whakarewa kaha.
Kei te whakamahia nuitia te MA ki te whakarei ake i te marara o nga konganuku, me te aukati i nga konganuku hohe hei aukati i te whakahiatotanga.Ko te La2O3me te kaha rokiroki o te hāora teitei e whakanui ana i te aukati waro i roto i te huringa huringa, me te La2O3 e whakatairanga ana i te marara o Co i runga i te alumina mesoporous, he nui te mahi whakahou me te kaha.Ko te La2O3promoter te whakanui ake i te mahi MDR o te Co / MA catalyst, a ka hangaia nga Co3O4and CoAl2O4phases ki runga i te mata o te whakakorikori.Heoi, ko te La2O3 kua tino marara noa he purapura iti o 8nm ~ 10nm.I roto i te tukanga MDR, ko te taunekeneke i roto i te waahi i waenga i te La2O3 me te CO2 i hangaia te La2O2CO3mesophase, na te mea i kaha te whakakore i te CxHy i runga i te mata whakakorikori.Ka whakatairangahia e La2O3 te whakaheke hauwai ma te whakarato i te kiato irahiko teitei ake me te whakaniko i te waatea o te hāora i roto i te 10%Co/MA.Ko te taapiri o te La2O3 ka whakaiti i te kaha whakakorikori o CH4consumption.Na reira,Ko te tere o te hurihanga o CH4 kua piki ki te 93.7% i te 1073K K. Ko te taapiri o te La2O3 i pai ake te mahi catalytic, i whakatairanga i te whakahekenga o te H2, i piki ake te maha o nga waahi kaha Co0, i whakaputa i te iti o te waro kua penapena me te whakanui ake i te waatea o te hāora ki te 73.3%.
I tautokohia a Ce me Pr i runga i te Ni/Al2O3catalyst na roto i te tikanga impregnation rōrahi rite i Li Xiaofeng.I muri i te taapiri i te Ce me te Pr, ka piki ake te whiriwhiringa ki te H2, ka heke te whiriwhiringa ki te CO.Ko te MDR i whakarerekehia e te Pr he pai te kaha o te catalytic, a ko te whiriwhiringa ki te H2 i piki ake i te 64.5% ki te 75.6%, i te mea ko te whiriwhiringa ki te CO i heke mai i te 31.4% Peng Shujing et al.i whakamahia te tikanga sol-gel, I whakaritea te MA kua whakarereketia ki te konumohe isopropoxide, te whakarewa isopropanol me te hexahydrate cerium nitrate.Ko te waahanga mata motuhake o te hua i paku piki ake.Ko te taapiri o Ce i whakaitihia te whakahiatotanga o nga nanoparticles rite ki te rakau i runga i te mata MA.Ko etahi roopu hydroxyl i runga i te mata o te γ- Al2O3 i hipokina e nga pūhui Ce.I pai ake te pumau o te waiariki o MA, a, kaore he huringa o te wahanga karaihe i puta i muri i te whakamaaramatanga i te 1000 ℃ mo nga haora 10. Wang Baowei et al.kua whakaritea te rauemi MA CeO2-Al2O4na te tikanga whakakorikori.Ko te CeO2 me nga kakano iti putorino i marara rite ki te alumina.Whai muri i te tautoko a Co me Mo i runga i te CeO2-Al2O4, ko te taunekeneke i waenga i te alumina me te waahanga kaha a Co me Mo i tino aukatihia e te Tumuaki2.
Ko nga kaiwhakatairanga whenua onge (La, Ce, y me Sm) kua honoa ki te whakakorikori Co/MA mo te MDR, ka whakaatuhia te tukanga ki te piki.3. ka taea e nga kaiwhakatairanga whenua onge te whakapai ake i te marara o Co i runga i te kawe MA me te aukati i te whakahiatotanga o nga matūriki co.ka iti ake te rahi o te matūriki, ka kaha ake te taunekeneke a Co-MA, ka kaha ake te kaha o te catalytic me te sintering i roto i te YCo/MA catalyst, me nga hua pai o te maha o nga kaiwhakatairanga i runga i te mahi MDR me te whakaheke waro.Fig.Ko te 4 he whakaahua HRTEM i muri i te maimoatanga MDR i te 1023K, Co2: ch4: N2 = 1 ∶ 1 ∶ 3.1 mo te 8 haora.Ko nga matūriki Co kei te ahua o nga waahi pango, ko nga kaikawe MA kei te ahua o te hina, e whakawhirinaki ana ki te rereketanga o te kiato irahiko.i roto i te ahua HRTEM me te 10%Co/MA (whakaahua 4b), ka kitea te whakahiatotanga o nga matūriki whakarewa Co i runga i nga kaikawe maKo te taapiri o te kaiwhakatairanga whenua onge ka whakaiti i nga matūriki Co ki te 11.0nm~12.5nm.He kaha te taunekeneke a Co-MA a YCo/MA, a he pai ake tana mahi sintering i etahi atu whakakorikori.i tua atu, e whakaatuhia ana i nga piki.4b ki te 4f, ka hangaia nga waro waro waro (CNF) ki runga i nga whakakorikori, ka piri tonu ki te rere hau me te aukati i te whakakorikori mai i te whakakore.
3 Te awenga o te taapiri whenua onge ki runga i nga ahuatanga aahua me te matū me te mahi whakakanohi MDR a Co/MA catalyst
3.2.2 Te whakakōkī whakahāoratanga
Ko te Fe2O3/Meso-CeAl, he whakakōkī whakahāoratanga e hāngai ana ki te Fe Ce-doped, i whakaritea e te whakahāoratanga oxidative o te 1- butene me te CO2 hei hāora ngohengohe, ā, i whakamahia ki te kōtuitanga o te 1,3- butadiene (BD).I tino marara a Ce i roto i te matrix alumina, a ko te Fe2O3 / meso i tino mararaFe2O3 / Meso-CeAl-100 catalyst ehara i te mea he momo rino tino marara noa me nga ahuatanga hanganga pai, engari he pai te kaha o te rokiroki o te hāora, na reira he pai te whakauru me te kaha whakahohe. o CO2.E whakaatu ana i te Whakaaturanga 5, ko nga whakaahua TEM e whakaatu ana ko Fe2O3 / Meso-CeAl-100 he riterite. E whakaatu ana ko te hanganga hongere o MesoCeAl-100 te ahua o te kutukutu he wewete me te porous, he painga ki te marara o nga kai kaha, i te mea ka tino marara te Ce. kua angitu te doped i roto i te matrix alumina.Ko nga mea whakakorikori whakarewa maitai e tutuki ana i te paerewa whakaheke-iti o nga motuka motuka kua whakawhanakehia te hanganga pore, te pai o te waiariki me te kaha rokiroki hāora nui.
3.2.3 He Kaihanga Mo Nga Waka
I tautokohia e te Pd-Rh nga matatini whenua onge e ahu mai ana i te konumohe konumohe AlCeZrTiOx me AlLaZrTiOx ki te tiki rauemi whakakikorua motika.mesoporous konumohe-e hāngai ana onge whenua matatini Pd-Rh/ALC taea te pai te whakamahi rite te CNG waka ngongo purenga whakakōkī ki te mauroa pai, me te pai te faafariuraa o CH4, te wāhanga matua o CNG waka pau hau, he tiketike rite 97.8%.Whakamahia he tikanga kotahi-taahiraa hydrotherMAl ki te whakarite i te whenua onge ma hiato rauemi ki te whakatutuki i te whakahiato-whaiaro, I otahia nga tohu mesoporous me te ahua metastable me te whakahiato teitei i whakahiatotia, a ko te whakahiatotanga o RE-Al i rite ki te tauira o te "waahanga tipu puhui" , na reira i mohio ai ki te purenga o te kaitahuri kaitahuri catalytic e toru nga ara o te motoka.
Whakaahua 4 HRTEM whakaahua o ma (a), Co/ MA(b), LaCo/MA(c), CeCo/MA(d), YCo/MA(e) me SmCo/MA(f)
Whakaahua 5 TEM atahanga (A) me te hoahoa huānga EDS (b,c) o Fe2O3/Meso-CeAl-100
3.3 mahi marama
Ko nga irahiko o nga huānga onge whenua he ngawari te hikaka ki te whakawhiti i waenga i nga taumata hiko rereke me te tuku marama.He maha nga wa ka whakamahia nga katote whenua onge hei kaiwhakaoho ki te whakareri i nga rauemi whakamarama.Ka taea te utaina nga katote whenua onge ki runga i te mata o te konumohe phosphate moroiti tuwhera ma te tikanga corecipitation me te tikanga whakawhiti katote, ka taea hoki te whakarite i nga rauemi whakamarama AlPO4∶RE(La,Ce,Pr,Nd).Ko te roangaru maramara kei roto i te rohe ultraviolet tata.Ka hangaia te MA ki nga kiriata angiangi na te koretake, te iti o te dielectric tamau me te iti o te kawe, e tika ana ki nga taputapu hiko me te whatu, nga kiriata angiangi, nga aukati, nga puoro, me etahi atu. kia whakamahia mo te aro ki te whakautu i nga tioata whakaahua kotahi-ahu, te whakaputanga kaha me nga paninga whakaataata.Ko enei taputapu he kiriata e mau ana te roa o te ara whatu, no reira he mea tika ki te whakahaere i te tohu whakaata me te matotoru. .Kua whakawhänuihia te awhe wätea o nga rawa me nga momo matū o te mata, na reira ka taea te hoahoa i nga pukoro whakaahua matatau.Ko te whakaurunga o nga kiriata MA me te oxyhydroxide i roto i te hoahoa o nga taputapu whatu e whakaatu ana i te kaha nui na te mea he rite te taurangi refractive ki tera o te silicon dioxide. Engari he rereke nga ahuatanga matū.
3.4 pūmautanga waiariki
Na te pikinga o te pāmahana, ka tino pa ki te mahi a te whakakorikori MA, ka heke te waahanga mata motuhake ka huri te wahanga tioata γ-Al2O3in ki nga wahanga δ me θ ki te χ.He pai te noho matū me te waiariki o nga rawa whenua onge, he nui te urutau, he ngawari te waatea me te utu iti.Ko te taapiri o nga huānga whenua onge ka taea te whakapai ake i te mau tonu o te waiariki, te teitei o te wera o te waiariki me nga taonga miihini o te kaikawe, me te whakatika i te waikawa o te mata o te kawe.I kitea e Lu Weiguang me etahi atu ko te taapiri o nga huānga whenua onge te aukati i te tohatoha nui o nga matūriki alumina, i tiakina e La me Ce nga roopu hydroxyl i runga i te mata o te alumina, te aukati i te sintering me te huringa wahanga, me te whakaiti i te kino o te pāmahana teitei ki te hanganga mesoporous. .He nui tonu te mata o te konumohe kua oti te whakarite me te rahi o te pore.Heoi, he nui rawa, he iti rawa ranei nga huānga whenua onge ka whakaiti i te pumau o te waiariki o te alumina.Li Yanqiu et al.i tapirihia te 5% La2O3to γ-Al2O3, i pai ake ai te pumau o te waiariki me te whakanui ake i te rahinga pore me te waahanga mata motuhake o te kawe alumina.Ka kitea mai i te Whakaahua 6, i tapirihia a La2O3 ki te γ-Al2O3, Whakapai ake i te pumau o te waiariki o te kaikawe hiato whenua onge.
I roto i te tukanga o te doping matūriki nano-fibrous ki a La ki MA, ko te mata o te BET me te rahi o te pore o MA-La he teitei ake i era o MA ka piki ake te pāmahana maimoatanga wera, me te doping ki a La ka kitea te kaha whakamuri ki te sintering i te teitei. pāmahana.e whakaatuhia ana i te piki.7, me te piki o te pāmahana, ka aukati a La i te tauhohenga o te tipu o te witi me te huringa wahanga, i te piki.Ko te 7a me te 7c e whakaatu ana i te kohikohinga o nga matūriki mitanano-miro.kei te piki.7b, ko te diameter o nga matūriki nui i puta mai i te calcination i te 1200 ℃ e pa ana ki te 100nm. Ka tohuhia te nui o te sintering o MA.I tua atu, ka whakaritea ki te MA-1200, MA-La-1200 e kore e whakahiato i muri i te maimoatanga wera.Na te taapiri o La, he pai ake te kaha o nga matūriki nano-fiber.ahakoa i te teitei ake o te whakamaarama calcination, kei te tino marara tonu te doped La ki runga i te mata MA.Ka taea te whakamahi i te MA whakarereke hei kawe i te Pd catalyst i roto i te tauhohenga C3H8oxidation.
Whakaahua 6 Te tauira hanganga o te konumohe whakahiato me te kore he huānga whenua onge
Whakaahua 7 TEM whakaahua o MA-400 (a), MA-1200(b), MA-La-400(c) me MA-La-1200(d)
4 Whakamutunga
Ko te ahunga whakamua o te whakaritenga me te tono mahi o nga rawa MA kua whakarerekehia te whenua onge kua whakauruhia.Ko te MA kua whakarerekehia te whenua onge e whakamahia nuitia ana.Ahakoa he maha nga rangahau i mahia mo te tono catalytic, te whakamaaramatanga o te waiariki me te whakauru, he maha nga taonga he nui te utu, he iti te nui o te doping, he ngoikore te ota me te uaua ki te mahi ahumahi.Ko nga mahi e whai ake nei me mahi i nga ra kei mua: arotau i te hanganga me te hanganga o te MA kua whakarerekehia te whenua onge, tohua te tukanga e tika ana, Tutaki i te whanaketanga mahi;Whakaritehia he tauira whakahaere tukanga i runga i te tukanga mahi hei whakaiti i nga utu me te mohio ki te hanga ahumahi;Hei whakanui ake i nga painga o nga rawa whenua onge a Haina, me tirotiro tatou i te tikanga o te whakarerekētanga MA o te whenua onge, te whakapai ake i te ariā me te tukanga o te whakarite MA whakarereketia onge whenua.
Kaupapa Putea: Shaanxi Science and Technology Overall Innovation Project (2011KTDZ01-04-01);Porowini o Shaanxi 2019 Kaupapa Rangahau Putaiao Motuhake (19JK0490);2020 kaupapa rangahau pūtaiao motuhake o Huaqing College, Xi 'te Whare Wananga o te Hangarau me te Hangarau (20KY02)
Puna: Rare Earth
Wā tuku: Hūrae-04-2022